放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 茨城大学*

JAEA-Review 2023-021, 112 Pages, 2024/02

JAEA-Review-2023-021.pdf:7.1MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、平成30年度に採択された研究課題のうち、「放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献」の平成30年度から令和3年度分の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本研究は、東京電力株式会社福島第一原子力発電所事故で環境へ放出された放射性セシウム(Cs)を高濃度に含有する、不溶性の性状を持つシリカ(SiO)主材微粒子の基礎的な物性(粒径、組成、同位体組成、静電特性、光学特性)や放射体の濃度等について、一定の成果をもつ我が国の放射化学、分析化学、エアロゾルの科学者らが英知を集め英国側と協力して更に研究を進め、炉内事故事象の解明、生成要因の解明を行い、廃炉手順の確立、溶融燃料等の回収、作業員、現場・周辺環境の安全確保等の達成に寄与することをねらいとした。

Developing accelerator mass spectrometry capabilities for anthropogenic radionuclide analysis to extend the set of oceanographic tracers

Hain, K.*; Martschini, M.*; Glce, F.*; 本多 真紀; Lachner, J.*; Kern, M.*; Pitters, J.*; Quinto, F.*; 坂口 綾*; Steier, P.*; et al.

Frontiers in Marine Science (Internet), 9, p.837515_1 - 837515_17, 2022/03

https://doi.org/10.3389/fmars.2022.837515

Vienna Environmental Research Accelerator (VERA)における加速器質量分析(AMS)の最近の大きな進歩は、検出効率向上とアイソバー抑制向上であり、環境中の極微量の長寿命放射性核種を分析する可能性を開くものである。これらの核種はU, Cs, Tc及びSrであり、通常は安定して海水中に溶存していることから、海洋混合・循環や放射性物質の広がりを研究する海洋トレーサーへの適応が重要になる。特に、同位体比U/UとCs/Csは元素分別の影響を受けないため、放出源の特定に有力なフィンガープリントであることが我々の研究によって実証されている。検出効率の向上により、10Lの海水試料で主要長寿命アクチニドU, Np, Pu, Amに加え、非常に稀なUを分析することが可能となり、北西太平洋におけるアクチノイドの典型的な深度プロファイルを得ることに成功した。特にSr分析に関しては、IAEAの標準物質(例えばIAEA-A-12)を用いて我々の新しいアプローチが海洋学的研究へ応用可能であることを示した。我々の推定では、SrとCsそれぞれの分析に必要な海水はわずか(1-3)Lである。

レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低いストロンチウム90の迅速分析技術開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2020-024, 75 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-024.pdf:5.43MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEA に移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低いストロンチウム90の迅速分析技術開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の事故で環境中に放出された主要な難測定核種の一つであるストロンチウム90を、半導体レーザーを用いた共鳴イオン化により元素かつ同位体選択的にイオン化する手法に着目し、特に海洋試料等のストロンチウム安定同位体濃度が高い実試料を対象としたストロンチウム90の迅速分析技術を開発する。

Measurement of cesium isotopic ratio by thermal ionization mass spectrometry for neutron capture reaction studies on Cs

芝原 雄司*; 中村 詔司; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 木村 敦; 岩本 修

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 325(1), p.155 - 165, 2020/07

https://doi.org/10.1007/s10967-020-07198-2

Csの断面積を測定するために用いる放射性Cs試料について、熱イオン化マススペクトロメトリーによって同位体比を測定した。分析において高強度、および安定ビームを得るために、Cs試料に加える添加剤の効果を調べた。本研究で、シリコンタングステンが、添加剤の中で一番高いイオン化効率を示したが、一方で多原子イオンの高い同重体干渉も示した。Cs/Cs比の測定で要求される精度を達成するのに、添加剤:酸化タンタルないしグルコースを用いた場合で、僅か210gのCs試料で十分達成できることを実証した。バリウム核種による干渉効果などの分析条件を調べた後、2種類の放射性Cs試料の同位体比測定を行い、同位体比によりどのくらいCsの中性子捕獲断面積に影響を及ぼすかを議論した。

Testing enrichment meter based on nuclear resonance fluorescence

Omer, M.; 静間 俊行*; 羽島 良一*; 小泉 光生

日本核物質管理学会第40回年次大会プロシーディングス集, p.59 - 62, 2019/11

Nuclear resonance fluorescence (NRF) is a phenomenon that a nuclide-specific -ray is resonantly absorbed and re-emitted. This method is considered useful for the nondestructive detection of nuclear materials. In order to demonstrate how accurate the NRF method is able to measure the isotopic abundance, we performed NRF experiments on natural tungsten as a surrogate of nuclear materials at the High Intensity -ray Source (HIS) facility, Duke University. Our results show that the relative deviations between the reference and measured abundances are less than 4%. This work was supported by the subsidiary for promotion of strengthening nuclear security or the like of the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT), Japan.

An Attempt for determining U/U ratio for a trace amount of uranium: Search for an extinct radionuclide Cm in the early solar system

Chai, J.; 宮本 ユタカ; 國分 陽子; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 大浦 泰嗣*; 海老原 充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.397 - 401, 2007/05

https://doi.org/10.1007/s10967-007-0535-0

Cm-247は半減期が1600万年で、代表的な消滅核種I-129とほぼ等しく、これらの核種が太陽系初期に隕石中に取り込まれるとすれば、その核合成過程であるr-プロセスが太陽系形成の直前まで継続して起こっていなければならない。このような消滅核種の太陽系形成時における存在度は、それらの核種を生成した核合成プロセスばかりでなく、太陽系形成プロセスを考えるうえで非常に大きな制約条件を与えるものと考えられる。Cm-247は壊変によりU-235になるので、ウランの同位体比(U-235/U-238)に変動を与える可能性がある。ウランに対してキュリウムが濃縮されている鉱物相を分離できれば、そこでのウランの同位体組成には変動が見いだされる可能性が大きい。そこで、二重収束型ICP-MSを用いてウランの同位体比を高精度で測定することとした。その結果、ウランの同位体比,ウラン及び希土類元素の定量値のデータから、太陽系初期におけるCm-247の存在度はU-235に対して0.003以下であった。

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 1; Radiochemical analysis

篠原 伸夫; 河野 信昭; 中原 嘉則; 辻本 和文; 桜井 健; 向山 武彦*; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.115 - 128, 2003/06

https://doi.org/10.13182/NSE03-A2347

英国ドンレイ高速中性子原型炉で492日間照射したアクチノイド試料を放射化学的手法を用いて分析し、核分裂生成物(Mo,Zr,Nd)とアクチノイド(U,Np,Pu,Am,Cm,Cf)の同位体組成を精度良く測定した。本論文(PaperI)では、化学分析の詳細と得られた分析データを記述した。本研究で得られたデータは米国オークリッジ国立研究所で得られたデータと良い一致を示すとともに、本分析データは今後の燃焼計算コードのベンチマーク情報として、さらに核データライブラリの検証に役立つものである。なお別報(PaperII)では、本分析データを用いて核データの検証を試みた。

Analyses of PWR spent fuel composition using SCALE and SWAT code systems to find correction factors for criticality safety applications adopting burnup credit

Hee, S. S.*; 須山 賢也; 望月 弘樹*; 奥野 浩; 野村 靖

JAERI-Research 2000-066, 131 Pages, 2001/01

JAERI-Research-2000-066.pdf:6.36MB

同位体組成の計算をオブリハイムPWR型原子炉の26個の使用済燃料サンプル及び7つのPWR型原子炉の55個の使用済燃料サンプルを対象とし、SCALE4.4コードシステムのSAS2Hモジュールで27,44及び238群の断面積ライブラリ、及びSWATコードシステムで107群断面積ライブラリを用いて実施した。オブリハイム原子炉からのサンプルの解析では、幾何形状モデルはSCALE4.4/SAS2HとSWATそれぞれに対して作成した。7つのPWR型原子炉からのサンプルの解析では、SCALE4.4/SAS2Hに既に適用された幾何形状モデルをSWATのモデルに直接変換した。これら4種類の計算結果を測定データと比較した。便宜上、測定値対計算値の比をパラメタとした。この比が1より小さいとき、計算値は測定値よりも1大きく、1に近いと測定との一致がよい。燃焼度クレジットを採用した臨界安全評価のための多くの重要な核種について、この研究で適用した4つの計算手法は一般的に測定値とよい一致を示した。しかし、さらに細かく見ると、以下の点に気づく: (1)オブリハイムPWR型原子炉の選ばれた16サンプル(26サンプルのうち16サンプルはNd-148法で測定されたが、10サンプルはNd-148法より信頼性の低いCs-137非破壊法で測定された)では、Pu-239及び-241で1より小さな比となった。(2)Am-241とCm-242については、16サンプル及び55サンプルともに、1より大きな比となった。(3)Sm-149は55サンプルで1より大きな比となった。(4)SWATは概してSAS2Hよりも大きな比の値を示した。燃焼度クレジットを取り入れた、最近のPWR燃料などを含めた中性子増倍率の保守的な評価のために、核種組成の計算値に掛ける補正因子を、71サンプル(選択した16サンプルと55サンプルとを併せたもの)の測定値対計算値の比に基づき生成した。

JENDL-3.2に基づくORIGEN2用ライブラリ; ORLIBJ32

須山 賢也; 片倉 純一; 大川 内靖*; 石川 眞*

JAERI-Data/Code 99-003, 83 Pages, 1999/02

JAERI-Data-Code-99-003.pdf:3.47MB

本書は、ORIGEN2コードのためのJENDL-3.2に基づく新しいライブラリORLIBJ32の報告書である。ORLIBJ32の一部をなす、軽水炉用ライブラリの作成には、総合化燃焼計算コードシステムSWATが使用された。また、もう一部の高速炉用ライブラリの作成のために、新しいシステムが開発された。本ライブラリを用いた計算結果は、PWR燃料の照射後試験の結果と、良い一致を示した。

The Isotopic compositions database system on spent fuels in light water reactors (SFCOMPO)

黒澤 正義; 内藤 俶孝; 坂本 浩紀; 金子 俊幸*

JAERI-Data/Code 96-036, 156 Pages, 1997/02

JAERI-Data-Code-96-036.pdf:3.22MB

日本におけるシグマ委員会の核種生成量評価WG活動の一環として、軽水炉使用済燃料の核種組成分析データの収集を行ってきた。これらのデータは燃焼計算コードの精度評価に必要なものである。これらのデータを世界のユーザーに提供するため、核種組成データベースシステムSFCOMPOがパーソナルコンピュータIBM PC-AT(又はその互換機)上で作成された。SFCOMPOには、10基の軽水炉(6基のPWR及び4基のBWR)から収集された核種組成分析データ及び数組の使用済燃料棒の軸方向燃焼度分布データが収納されている。